Puis, il entreprend la seconde partie de la mission reçue, établir au Canada, dans l’île de Montréal, un Hôtel-Dieu. Le Père Chauveau le conforte. Il rencontre Jean-Jacques Olier, appelé lui aussi à la même mission, depuis 1635. Les deux hommes, animés de la même foi, décident de fonder une congrégation pour l’évangélisation de la Nouvelle-France. Ce sera la société Notre-Dame de Montréal.
L’année 1640 est consacrée à l’acquisition de l’île de Montréal, le recrutement de celles et ceux qui devront réaliser le projet dont Paul Chomedey de La Maisonneuve et Jeanne Mance qui gardera l’administration du nouvel hôpital jusqu’à sa mort. En avril 1641, 3 religieuses hospitalières, 248 hommes, 45 femmes et enfants embarquent au Port-Luneau, à La Flèche, pour La Rochelle qu’ils quittent le 9 mai 1641. Deux navires les emmèneront d’abord à Québec où ils passeront l’hiver. Ils atteindront l’île Notre-Dame le 17 mai 1642, date de la fondation de Ville-Marie, bientôt désignée : Montréal.